Yes, you can say in Portuguese that there are no words, or that you have no words, to express something ("Não há palavras", "não tenho palavras"). You can't say that "words fail", though. You may say that words cannot or do not express something ("palavras não podem expressar/dizer", "palavras não expressam/dizem"). Or you can say that words are not enough ("palavras não bastam" or "palavras são insuficientes" or "palavras não dão conta").
But you cannot translate "how" into "como" always; if it has a quantitave implication, it is probably better translated as "quanto" or "o quanto":
"Eu não poderia nem expressar o quanto eu estou agradecido pela ajuda de vocês."
Also, fronting a predicative like in English ("how grateful I am") is not always trivial. Peculiarly, you can say "como eu estou agradecido", or "quão agradecido eu estou" but never "como agradecido eu estou").
Portuguese has synthetic superlatives, too:
"Fico gratíssimo pela ajuda de vocês."
But their use is quirky (for instance, "agradecidíssimo" would be quite unusual, though the non-superlative "agradecido" is by far more common than "grato"), and standard and colloquial forms often diverge ("caríssimo" vs "carésimo").
The usual analytical way to express a superlative is through the adverb "muito" (much):
"Estou muito agradecido."
And a few adverbs, including "muito", also accept synthetic superlatives, you can also say,
"Estou muitíssimo agradecido."
But any adverb that can express intensification can be used, though with some implications on (in)formality:
"Estou incrivelmente confuso."
"Estou inacraditavelmente feliz."
"Ela é tremendamente bela."
"Estou super agradecido."
"Estou fantasticamente apaixonado."
"Estou fabulosamente impressionado."
"Estou terrivelmente decepcionado."
Etc.